一、Pt/TiO_2光催化制氢的初步研究(论文文献综述)
薛晋波,高佳琦[1](2022)在《点缺陷工程策略助力TiO2光催化分解水产氢》文中研究指明利用半导体光催化技术实现太阳能分解水制氢,是满足人类可持续发展对能源需求的策略之一。然而,半导体光催化剂中光吸收性能差及光生电荷复合严重是制约光催化技术在太阳能分解水制氢领域应用的关键问题。点缺陷工程,作为一种典型的光催化剂改性策略,已被证实能够有效地增强半导体光催化剂的催化活性。尽管如此,实现对点缺陷的合理设计和精确调控仍颇具挑战。基于此,以TiO2为研究模型,通过铝热还原法实现氧空位的引入及其分布的精准调控,并协同应变效应及掺杂策略,在单组分TiO2内引入多元缺陷实现光催化反应过程中热力学与动力学的动态平衡,从而提升光催化产氢效率。系统地归纳了3种点缺陷的构筑策略,阐明了多元缺陷耦合作用促进光催化分解水产氢的作用机理,建立了缺陷结构与催化活性之间的构效关系。研究也为其他半导体光催化剂中点缺陷的合理及可控设计提供了实验指导和理论基础。
马宇翔,马艺文,徐东,邓宗明,宋振林,柳清菊,张裕敏[2](2021)在《铜及铜基化合物改性TiO2在光催化产氢领域中的研究进展》文中指出伴随着社会的快速发展,人们对于能源的需求也日益增加,但是传统能源始终会面临着资源枯竭的问题。在众多绿色环保、可持续新能源选项中,半导体光催化制氢因其可利用清洁可再生的太阳能制取高效清洁氢能,有望解决能源紧缺和环境污染问题,成为最有应用前景的技术之一。而在种类繁多的半导体光催化材料中,二氧化钛(TiO2)因其良好的物理和化学性质从而占据了主导地位,得到了研究人员的广泛关注。同时储量丰富、价格低廉的铜(Cu)及Cu基化合物作为助催化剂在催化领域的应用也引起了科研人员的极大兴趣。本文综述了以Cu基材料为主,通过修饰或改性TiO2光催化剂,以提高其光催化活性的研究现状。包括光催化剂的设计、制备及产氢机制,并提出了目前光催化过程中所存在的一些问题,为光催化的发展贡献绵薄之力。
孙玉伟[3](2021)在《(001)晶面高比例暴露TiO2和BiOCl基光催化剂的制备及降解有机污染物的研究》文中研究说明光催化技术可以有效的将太阳能转化为化学能,矿化有机污染物,不产生二次污染,是一种极具潜力的环境污染控制技术。该技术的核心是光催化剂,在光催化反应过程中,光催化剂的性能是影响污染物降解效率的关键因素。由于TiO2和BiOCl的化学性质稳定、无毒且具有较高的氧化还原电位,近年来,有大量的关于制备和应用TiO2和BiOCl等光催化材料的研究工作。然而,TiO2和BiOCl仍然存在只能吸收利用紫外光、光生电子(e-)和空穴(h+)分离效率低以及粉末状形态难以回收等不足,限制了二者的实际应用。本文以TiO2和BiOCl为研究对象,针对上述问题,分别通过晶面调控、表面改性和Z型异质结构建等方法,制备了(001)晶面高比例暴露的TiO2和BiOCl纳米片,和以此为基底的多种复合光催化剂。采用X射线衍射、拉曼光谱、扫描电镜、透射电镜、X射线能谱、紫外可见漫反射光谱、红外光谱、光致发光光谱和电化学交流阻抗等测试方法对光催化剂的物相结构、形貌特征、价键结构和电荷分离效率进行分析和表征,并以水中4-硝基酚(p-NP)和四环素(TC)类有机污染物为降解底物,分析这些光催化剂的降解性能和机理。主要的研究内容和结果如下:通过晶面调控技术,利用溶剂热法制备了一系列(001)晶面暴露比例不同的TiO2纳米片。通过表征和DFT计算结果,阐明(001)晶面高比例暴露TiO2纳米片的生长机制。以p-NP为降解底物,研究TiO2纳米片中(001)晶面暴露比例与光催化活性之间的关系。随着TiO2纳米片中(001)晶面暴露比例的增加,其光催化降解p-NP的效率呈现出先上升后下降的趋势,当(001)晶面暴露比例为57.1%时,TiO2纳米片(T-1.0HF)具有最佳的光催化活性,模拟太阳光照射90min后对p-NP的降解率为50.9%。这是因为光生e-集中在TiO2纳米片的(101)晶面,而光生h+则集中在(001)晶面,适当的(001)和(101)晶面暴露比例促进TiO2纳米片表面形成晶面异质结,有效的限制了光生e-和h+的复合。为了进一步提高T-1.0HF的光催化活性,分别选用RGO和g-C3N4对其进行改性,制备了TiO2/RGO(TR)和TiO2/g-C3N4(TG)两种复合光催化剂。与T-1.0HF相比,TR和TG对p-NP的光催化降解率有不同程度的提升。通过带隙能计算和自由基捕获实验结果得出TR和TG光催化降解p-NP的机理。值得注意的是,TG的光催化活性明显高于TR,这得益于TG中T-1.0HF和g-C3N4构建成的Z型异质结。此外,以TR为例,利用响应面模型优化了其光催化降解p-NP的实验条件,得出当p-NP浓度为9.65 mg/L、初始p H值为5.27、TR投加量为12.45mg时,对p-NP的降解效率最高,可以达到93.5%。为了解决粉末状光催化剂难以从水体中分离回收的问题,通过一步溶剂热法原位合成了可磁分离的Ze Fe2O4/TiO2/RGO(ZTR)三元复合光催化剂。模拟太阳光照射60 min和可见光照射80 min后,ZTR对p-NP的降解率都可以达到90%以上,p-NP中大部分有机碳被矿化为无机碳。在ZTR光催化降解p-NP的过程中·O2-和·OH是主要的活性物种,光生e-和h+在TiO2和Zn Fe2O4形成Z型转移机制,有助于光生e-和h+的快速分离,而RGO作为e-传输介质,进一步加快了光生载流子的传导。此外,ZTR在外加磁场的作用下,可以很方便地从降解液中分离,经过5次循环光催化实验,仍能保持良好的光催化活性。在上述研究TiO2取得成果的基础上,选取同样为宽带系半导体材料的BiOCl为研究对象,通过晶面调控和异质结构建技术,制备(001)晶面高比例暴露的BiOCl纳米片和具有2D/2D结构的Z型BiOCl/g-C3N4(BG)复合光催化剂。与BiOCl纳米片相比,BG在光催化降解TC的实验中表现出优异的活性,光照60min后对TC的降解率达到97.1%。在光催化反应过程中,主要的活性物种为·O2-和h+,·OH的作用次之,反应体系中毒性降低。此外,采用循环光催化实验证明BG具有良好的稳定性和可重复性。综上所述,本文以TiO2和BiOCl为研究对象,运用不同的改性策略制备了多种以(001)晶面高比例暴露的TiO2和BiOCl纳米片为基底的复合光催化剂,逐步实现了其对太阳光的充分利用、光生载流子的快速分离和传输、对p-NP和TC的高效去除和快速的磁分离回收的目标。本文的研究结果为宽带系半导体材料的改性提供参考,为其进一步的实际应用打下了良好的基础。
张栋琪,倪俊朋,陈启涛,刘艳红,李丽霞,毛宝东[4](2021)在《半导体量子点和碳点基零维/二维异质结光催化剂构筑及应用》文中认为半导体量子点因其具有精准的尺寸调控、独特的光电特性、丰富的表面活性位点等优势,在光催化剂设计和机理研究中获得了广泛关注。与传统半导体量子点主要作为光吸收单元不同,新兴的碳点更是在增加光吸收、促进电荷分离和增加表面反应位点等光催化不同环节均展现出优异的应用潜力。然而,量子点光催化剂由于小尺寸带来电荷复合严重、易团聚、稳定性差等问题而限制了其光催化性能。解决这些问题的主要途径之一是将零维(0D)量子点负载到超薄的二维(2D)纳米片上,形成0D/2D纳米复合材料,使量子点更加分散和稳定,且2D纳米材料促进的加速电荷转移能够抑制光生电荷的复合,从而可以有效地改善量子点基光催化剂的催化活性和稳定性。本文系统阐述了半导体量子点和碳点基0D/2D异质结光催化剂的构筑及应用,着重讨论了不同类型0D/2D异质结的光催化作用机理及面临的挑战,最后对其未来发展进行了分析和展望。
徐晨晨[5](2021)在《PDINH系列有机-无机光催化剂制备及其降解苯酚性能研究》文中认为本论文以有机3,4,9,10-苝四甲酰二酰亚胺超分子(PDINH)为主体材料,负载无机Bi2WO6、TiO2,制备有机-无机光催化剂,从而提高有机-无机光催化剂光利用率,降低光催化剂电子和空穴复合速率,达到改善系列有机-无机光催化剂光催化活性的目的。并通过实验结果证明,有机-无机光催化剂具有优异的光催化降解苯酚的能力。基于PDINH纳米超分子,以水热法合成PDINH/Bi2WO6可见光催化材料。由于n-型半导体材料PDINH的太阳光利用率不足,且经过实验发现,这类光催化材料在水和乙醇中的分散性好,导致其回收率低,因此PDINH在实际生产中并没有广泛地研究及应用。为了改善PDINH超分子(PDINH)的缺点,在反应釜中加入Bi(NO3)3和Na2WO4,将无机Bi2WO6负载在PDINH上,制备了可以降解苯酚的PDINH/Bi2WO6有机-无机光催化剂。通过多种表征,得出PDINH和Bi2WO6之间是通过分子间π-π堆积和氢键相互作用,形成紧密接触界面。与单独的PDINH或Bi2WO6相比,PDINH/Bi2WO6降解苯酚(6 ppm)的光催化活性得到了改善。其相关机理的讨论证明,两种纳米材料的能带匹配情况和紧密整合的界面,改善了光催化剂降解苯酚的能力。PDINH作为载体还增强了Bi2WO6的稳定性,有利于催化剂的合成。以PDINH为主体材料负载纳米锐钛矿相TiO2,自组装制备具有增强的光催化活性的PDINH/TiO2有机-无机片状光催化剂。在PDINH/TiO2纳米光催化剂中,PDINH和TiO2分子之间的-CO···H氢键可实现有效的长程电子离域,加速光生电荷的迁移和分离,使光催化剂具有显着的光催化特性。本实验首次对PDINH/TiO2光催化降解苯酚的性能进行了探讨,证明了有机-无机PDINH/TiO2纳米复合材料,在模拟太阳光下,6 h内可快速催化降解水溶液中的苯酚。由于PDINH与TiO2分子间的-CO···H氢键相互作用,催化剂的光催化性能得到了很大的提升。在上述工作的基础上,采用自组装法制备了一种有机-有机复合光催化剂PDINH/TiO2/Bi2WO6(P/T/B)。在酸性条件下,利用PDINH与TiO2分子间的-CO···H氢键相互作用,以及PDINH分子之间的π-π堆积和Bi2WO6氧原子上的孤电子相互吸引等分子间作用,将Bi2WO6与TiO2负载在PDINH载体上。并探讨了P/T/B有机-有机复合光催化剂,在模拟太阳光下,催化剂降解6 ppm的苯酚溶液的光催化性能,以及降解过程中P/T/B光催化剂稳定性。此外,简明地阐述P/T/B在降解苯酚水溶液的研究中所观察到的光催化反应机理。
董志敏[6](2021)在《壳层TiO2界面电子的调控及光催化还原U(Ⅵ)性能与机理研究》文中进行了进一步梳理近年来,光催化技术将可溶的U(Ⅵ)还原至难溶的U(IV)被认为是放射性环境污染修复的有效策略之一。TiO2具有高效、稳定且环境友好等优点,在光催化还原U(Ⅵ)领域备受关注,但其光催化还原U(Ⅵ)时需要保护气(N2或Ar)和空穴牺牲剂,限制其实际应用。基于此,本论文通过精准调控TiO2界面的电子迁移,以达到增强光催化还原U(Ⅵ)活性的目标,并提出构筑高效TiO2光催化剂的新策略。主要研究内容如下:(1)以葡萄糖为交联剂,采用高温水热法,将纳米二氧化钛空心球(H-TiO2)负和还原氧化石墨烯(RGO)自组装为新型3D复合气凝胶(3D RGO@TiO2-x),旨在提高H-TiO2光催化还原U(Ⅵ)的效率。复合材料中的RGO不仅提供了丰富的吸附和催化活性位点作为理想的载体,而且RGO与H-TiO2之间形成类肖特基异质结促进TiO2导带的电子分离和转移。可见光照射140 min,3D RGO@TiO2-3(GO和H-TiO2的质量比为1:1)对U(Ⅵ)去除率达到99.5%表现出最佳光催化还原U(Ⅵ)的活性,其表观速率常数是3D RGO的5倍,且循环使用5次后去除效率仅下降7.67%,也易于固液分离。3D RGO@TiO2-x的构建突破了惰性保护气的限制,在空气中光生电子和超氧自由基的还原作用可将可溶性的U(Ⅵ)还原为(UO2)O2·2H2O。(2)结合硬模板法和水热反应法成功合成TiO2@CdS和CdS@TiO2双壳层纳米空心球,并用于光催化还原U(Ⅵ)。在H-TiO2壳层引入CdS能够显着提高光利用率,TiO2@CdS-2双壳层纳米空心球(CdS的质量百分数为16.8%)的光催化速率最快,光照10 min即可完全去除溶液中的U(Ⅵ),其光催化表观速率常数分别是H-TiO2和CdS空心球的59和16.5倍,5次循环后去除率仍能保持88%以上。3 mmol·L-1 Na HCO3可代替空穴捕获剂(甲醇),光催化20 min,TiO2@CdS-2的U(Ⅵ)去除率可达99.1%。TiO2@CdS-2界面处的电子传递符合Z型传导机制,该机制能提高光生电子汇集CdS表面的效率,与超氧自由基协同还原U(Ⅵ)为α-U3O8。(3)以TiO2@CdS-2为基体,通过液相化学还原法将金纳米粒子(Au NPs)均匀分散沉积其外表面上制备TiO2@CdS@Au三元异质结。与TiO2@CdS-2相比,TiO2@CdS@Au的光吸收范围和强度皆显着增强。与负载其他还原助催化剂(1%Pt、1%GOQDs)相比,TiO2@CdS-2双壳空心球外表面负载Au NPs(TiO2@CdS@Au-2)光催效率最佳,30 min内对U(Ⅵ)的去除率可达99.4%,光催化表观速率常数是TiO2@CdS-2的3.57倍;五次光催化循环后U(Ⅵ)的去除率仍保持93.8%。当3·mmol·L-1Na HCO3代替甲醇时,光辐照25 min中TiO2@CdS@Au-2对U(Ⅵ)去除率为99.5%。由于TiO2与CdS的Z型能带结构和Au NPs的表面等离子效应协同作用,促进光生电子聚集于Au NPs表面,与超氧基自由基共同将吸附在光催化剂表面的U(Ⅵ)转换成α-U3O8。(4)提出一种新型的薄层异质结和空间分离助催化剂协同策略,即将Mn Ox和Au NPs分别负载于TiO2@CdS空心球的内表面和外表面,构建Mn Ox@TiO2@CdS@Au多层壳空心球,其颗粒尺寸约300 nm,壳层厚度约43 nm。该协同策略可扩宽光响应范围,实现了光生电子-空穴空间分离以及光生电子定向调控,增强对太阳光的利用率。模拟太阳光辐照50 min,Mn Ox@TiO2@CdS@Au对U(Ⅵ)的去除率可达到98.9%;五次光催化循环后仍保持94.8%;添加3 mmol·L-1 Na HCO3后,Mn Ox@TiO2@CdS@Au在15 min内对U(Ⅵ)的去除率达到99.6%,光催化表观速率常数分别是Mn Ox@TiO2@CdS、TiO2@CdS@Au-2和TiO2@CdS-2的3、1.3和4.9倍。更重要的是,应用于真实铀矿废水(CU(Ⅵ)=132 ppm),Mn Ox@TiO2@CdS@Au对U(Ⅵ)的去除率高达56.67%。在三重内建电场的驱动下实现光生电子定向调控,大幅度提高荧光寿命,光生电子和超氧自由基共同作用将U(Ⅵ)反应成α-U3O8。(5)将Co3O4氧化助催化剂和Au NPs还原助催化剂分别分布在中空多面体TiO2@CdS的内外表面,构筑Co3O4@TiO2@CdS@Au的中空多面体状异质结,以进一步验证薄层异质结和空间分离助催化剂协同策略的可行性。在模拟太阳光照射10 min后,Co3O4@TiO2@CdS@Au对U(Ⅵ)的去除率高达98.8%,光催化还原速率常数分别是Co3O4@TiO2和Co3O4@TiO2@CdS的31和3.3倍;五次光催化循环后Co3O4@TiO2@CdS@Au仍能完全去除U(Ⅵ),表现出优异的光催化稳定性。TiO2@CdS构建Z型能带结构的异质结和空间分离的助催化剂驱动电子和空穴向相反的方向流动,将光生电子聚集于Au NPs表面,增强光催化剂光催化还原活性,证实薄层异质结和空间分离助催化剂的协同策略适用于多种中空形状以及不同类型的助催化剂。综上所述,采用薄层异质结和空间分离助催化剂的协同策略构筑的多壳层TiO2基光催化剂光催化还原U(Ⅵ)过程突破了保护气和牺牲剂限制,为进一步设计构筑清洁高效的光催化剂提供了可行的理论和实际依据,对于含铀废水的环境修复具有重要意义。
刘畅[7](2021)在《硒化锑光阴极的光电催化分解水制氢性能研究》文中指出能源是现代人类社会发展的根本动力。随着全球人口的增加和经济总量的不断扩大,人类对能源需求的正在不断增长,同时,传统化石燃料的过度消耗导致各种环境问题日益严重。开发清洁、无污染、可再生的替代能源成为当务之急。通过太阳能分解水制氢是解决上述能源和环境问题的有效途径之一。然而,实现太阳能制氢的商业化使用面对的首要挑战是开发适合大面积、高性能光电化学器件的低成本半导体及其制备技术。p型半导体硒化锑(Sb2Se3)是一种二元单相化合物,具有合适的带隙、良好的载流子扩散长度、较低的毒性等特点,在太阳能分解水制氢光阴极的制备和应用领域有巨大的潜力。本论文以Sb2Se3为半导体材料制备了光阴极用于光电化学水分解产氢,主要围绕两部分内容开展研究工作。第一部分:在Sb2Se3表面通过水热法沉积n型半导体In2S3,制备了Sb2Se3/In2S3异质结,并选择廉价的硫化钼(Mo SX)作为质子还原产氢催化剂,构建了Sb2Se3/In2S3/Mo SX异质结光阴极。通过扫描电子显微镜、高分辨透射电子显微镜、X射线光电子能谱等技术手段获得了该薄膜光阴极的形貌、晶相以及组分等详细的结构信息,结果表明预期的异质结结构被成功制备;光电化学性能测试表明该光阴极在0.1 M H2SO4溶液中,在相对于可逆氢电极0 V的电位下光电流密度高达-27 mA cm-2,半电池太阳光-氢气转化效率最高约为2.6%。动力学测试分析发现,In2S3缓冲层可以显着地降低载流子体相传输电阻,并且可以有效加速Sb2Se3与MoSX之间电荷转移过程,同时抑制Sb2Se3表面光生电荷的复合。第二部分:考虑到光生载流子在光阴极中的传输问题,在这一工作中,使用紫精类有机分子聚合物薄膜(RV2+)取代传统的无机半导体作为电子转移媒介引入到Sb2Se3与TiO2界面间,构建了Sb2Se3/RV2+光阴极。研究发现,RV2+层的引入显着地提升了Sb2Se3光阴极的光电催化性能;有效地解决了Sb2Se3与TiO2两层之间能级不匹配的问题,进一步分析表明RV2+的存在使Sb2Se3表面载流子复合得到有效抑制,且加速了载流子的分离/转移过程。
张德鲁[8](2021)在《基于g-C3N4的改性设计及其光催化降解甲醛气体的研究》文中研究指明进入21世纪以来,社会全面性的高度发展使得化学化工产品的使用非常频繁,甲醛就是化学化工产品中对人类健康有极大危害的污染物。光催化氧化过程中没有危险副产物的产生,并且它是利用太阳光来激发反应,这都使得光催化氧化法成为甲醛降解的最清洁、最节能的方法。g-C3N4半导体催化剂制备方法简单易于操作、光催化效率较高使它成为最受欢迎的催化剂之一。本文通过对g-C3N4进行改性设计研究了复合催化剂对于甲醛污染物的降解效果与机理。具体的研究内容如下:(1)以g-C3N4为基体,我们通过水热-煅烧-还原的方法合成了复合催化剂Ag/g-C3N4/Zn O。大片多孔结构的Zn O和片状g-C3N4的结合为甲醛污染物提供了更多的附着位点,在一定程度上甲醛浓度的提高促进了光催化降解甲醛的效率。g-C3N4/Zn O和Ag/g-C3N4/Zn O催化剂降解甲醛的效率分别达到74.1%、81.2%。Ag/g-C3N4/Zn O催化剂的光催化活性是Zn O单体和g-C3N4单体的1.3倍和2.6倍。催化剂活性的提高主要是因为异质结和金属银等离子体效应协同。h+、O2-和·OH是光催化作用的主要活性基团。通过催化剂的循环实验可知三元复合催化剂Ag/g-C3N4/Zn O有良好的可持续使用性能。(2)以g-C3N4为基体,我们通过简单的煅烧-还原法制备了Ag/g-C3N4/Ti O2复合催化剂。Ag/g-C3N4/Ti O2催化剂对于甲醛的降解效率达到84.71%,是单体g-C3N4、Ti O2的2.65倍和1.22倍。g-C3N4和Ti O2之间异质结的形成可以有效的发挥g-C3N4光敏剂的作用,而掺杂的银纳米颗粒既可以充当光生电子的陷阱又可以起到降低催化剂肖特基势垒的作用。通过离子色谱分析我们得出了甲醛氧化过程中的中间产物为甲酸,并根据催化剂的能带结构情况对光催化降解甲醛过程的机理进行了分析。本文以g-C3N4为基体进行改性掺杂合成了复合催化剂。通过详细描写催化剂的表征分析和机理分析探究了催化剂降解甲醛的原理。从制备原料、制备方法和光催化效果上来说,所制备的催化剂都有一定的现实参考应用意义。
李爱红[9](2021)在《苯基膦酸类金属配合物及复合材料的合成与催化性能研究》文中提出苯基膦酸类金属配合物由有机配体和中心离子通过配位键组成,具有新颖的拓扑结构并表现出独特的物理化学性质,因其含有强的配位键,而表现出较好的化学稳定性和热稳定性,故在多相吸附、分离、燃料电池、传感器及催化等领域有着十分广泛的应用。其中在光催化方面,苯基膦酸类配体除具有良好的化学及热稳定性外,还可作为光敏剂,在入射光的作用下产生光生电子-空穴,而相应的配合物金属离子可被光生电子还原,该结构特点使苯基膦酸类金属配合物有望成为一种极具潜力的光催化材料。本文首先设计并合成了新型苯基膦酸金属配合物(MPPA),其中M为La、Ce、Nd;以及二苯基膦酸金属配合物(MDPPA),其中M为Co、Ni、Cu、Zn、La、Ce、Nd,利用XRD、XPS、EA、ICP-MS、IR、UV-Vis DRS、SEM、TG等测试手段确定了配合物的组成及结构并测试了其物理化学性质,然后较系统的评价了苯基膦酸类金属配合物的光催化性能。在此基础上,进一步设计合成了以上系列中二苯基膦酸金属配合物/TiO2的复合材料(MDPPA/TiO2),并对其进行了系统的表征和光催化性能研究。复合物中金属配合物的存在,有效提升了其催化活性,也扩展了金属配合物的应用范围。本文为苯基膦酸类金属配合物及其复合材料的应用提供了基本的实验参数和理论依据,主要研究结果如下:(1)苯基膦酸金属配合物的合成、表征与光催化性质研究以苯基膦酸为配体分别与稀土金属元素(La、Ce、Nd)进行溶剂热反应制备了三个新型苯基膦酸金属配合物。在详细表征的基础上,确定了配合物的组成及结构并测试了其理化性质。SEM分析结果显示,苯基膦酸金属配合物的形貌为片层状。红外吸收光谱表明,配合物在1123~1154 cm-1处存在M-O-P(M=Metal)的特征吸收峰。以苯基膦酸金属配合物为光催化剂,通过光催化裂解水制备氢气,对其光催化性能进行了评价。结果表明,在紫外可见光照射3 h,MPPA(M=La、Ce、Nd)的产氢量分别为168.6μmol/g、159.2μmol/g和179.5μmol/g,其中苯基膦酸钕配合物在光催化裂解水制氢中具有最佳的光催化产氢活性。通过分析配合物的结构与光催化性能的关系,提出了苯基膦酸金属配合物的光催化机理。(2)二苯基膦酸金属配合物的合成、表征与光催化性质研究以二苯基膦酸为配体分别与第四周期后过渡金属(Co、Ni、Cu、Zn)及稀土金属元素(La、Ce、Nd)进行溶剂热反应制备了七个新型二苯基膦酸金属配合物。在对其进行详细表征的基础上,确定了配合物的组成、结构及其理化性质。与苯基膦酸金属配合物不同,二苯基膦酸金属配合物形貌为纤维状或棒状。不同形貌配合物的形成遵循反应诱导降解-原位组装机理。红外吸收光谱表明,配合物在1048~1062 cm-1处存在M-O-P的特征吸收峰。以二苯基膦酸金属配合物为光催化剂,通过催化裂解水或氧化乙醇制备氢气对七个新型二苯基膦酸金属配合物进行了光催化性能评价。结果表明,在光催化裂解水制备氢气中,在紫外可见光照射3 h,MDPPA(M=La、Ce、Nd)的产氢量分别为130.1μmol/g、105.2μmol/g和117.4μmol/g,其中二苯基膦酸镧配合物在光催化裂解水制氢中具有最佳的光催化产氢活性。因配合物MDPPA(M=Co、Ni、Cu、Zn)在水中的溶解度较大,不适合通过裂解水制氢评价其光催化性能,因此利用光催化氧化乙醇制氢对配合物的催化性能进行了评价,在紫外可见光照射3 h,MDPPA(M=Co、Ni、Cu、Zn)的产氢量分别为165.3μmol/g、24.8μmol/g、45.9μmol/g和0μmol/g,其中二苯基膦酸钴配合物在光催化氧化乙醇制备氢气中具有最佳的光催化产氢活性。在分析二苯基膦酸金属配合物的光催化构效关系的基础上,探讨了配合物的光催化机理。(3)二苯基膦酸金属配合物/TiO2复合材料的合成、表征与光催化性质研究以二苯基膦酸为配体分别与第四周期后过渡金属(Co、Ni、Cu)及稀土金属元素(La、Ce、Nd)与TiO2进行溶剂热反应制备了六个新型二苯基膦酸金属配合物/TiO2复合材料。利用多种测试手段对复合物进行了表征与分析,XRD和SEM分析结果表明,在复合材料的形成过程中,MDPPA本身的晶体结构和形貌都没有发生变化;以复合材料为光催化剂,通过催化裂解水或氧化乙醇制备氢气对其进行了催化性能评价,光催化性能研究表明复合材料的催化活性优于相应的配合物或TiO2。以复合材料MTi10为代表,在光催化裂解水制氢中,在紫外可见光照射3 h,MTi10(M=La、Ce、Nd)的产氢量分别为137.9μmol/g、162.1μmol/g和138.2μmol/g,其中二苯基膦酸铈配合物/TiO2复合材料具有最佳的光催化产氢活性。在光催化氧化乙醇制氢中,在紫外可见光照射3 h,MTi10(M=Co、Ni、Cu)的产氢量分别为1155.9μmol/g、8256.2μmol/g和6485.6μmol/g,其中二苯基膦酸镍配合物/TiO2复合材料具有最佳的光催化产氢活性。根据复合物的结构特点以及光催化性能评价结果,提出了复合物的光催化机理。综上所述,设计和合成的十六个苯基膦酸类金属配合物及二苯基膦酸金属配合物/TiO2复合材料,除中心离子3d轨道为满壳层的二苯基膦酸锌外,都表现出较好的光催化活性,其中复合物的光催化性能明显优于其对应的配合物。因此,苯基膦酸类金属配合物不仅本身具有光催化活性,而且在复合物中也能起到改善复合材料光催化性能的作用。
吴启亮[10](2021)在《基于氧空位的光热协同水分解制氢机理研究》文中进行了进一步梳理自古以来,太阳便作为万物之源,直接或间接为人所用。工业革命令化石燃料的使用成为主流能量来源,能源革命使清洁、可再生能源的发展成为现阶段主要目标。氢能由于单位热值高、燃烧产物环保、能够匹配工业生活需求,而展现出重要的价值。氧空位(Oxygen Vacancy,VO)是光化学、热化学中常见缺陷形式,在金属氧化物半导体中由极高温度处理(约>1000℃)或紫外光照射获得,并表现出直接分解水的强还原能力。利用光化学反应得到表面光致VOs(Photo-induced Oxygen Vacancies,VOs),在高温环境中与水进行热化学反应制取氢气,实现在材料晶格氧处光、热能量的分步响应。基于氧空位的光热协同水分解制氢反应具有太阳能全光谱利用特征、高能量利用效率、高?能利用效率的创新、清洁、前景广阔的太阳能利用方式。本文基于TiO2材料,获得了光热协同水分解产氢机理:hv+2 Ti4++OL2-→2 Ti3++VO+1/2 O2(光反应阶段)2 Ti3++VO+H2O→2 Ti4++OL2-+H2(热反应阶段)并探究了多种形貌纳米TiO2及其Fe掺杂改性材料(Fe-TiO2)的光热协同反应能力。研究结果表明,溶胶-凝胶法制备的纳米颗粒相比水热法制备的纳米片及纳米线,体相内缺陷较多,光响应范围更大但载流子复合强度高,VOs形成能力差,光热协同水分解产氢量为0.75μmol/g。Fe掺杂改性促进了材料光反应过程中光致VOs的形成。半导体材料制氢能力与光致VOs形成能力呈现正相关,表明VOs的数量是决定水分解效率的关键因素。此外,针对同一形貌TiO2上不同Fe掺杂量的对比,能够得出,0.5%质量分数的Fe离子掺杂产氢效果最佳,过高的掺杂导致复合中心形成,抑制光生VOs产生。为了对比不同种类材料的光致VOs水分解能力,制备了一批质量分数0.5%过渡金属(Fe、Cu、Co、Ni、Zn)掺杂的TiO2纳米颗粒材料。金属离子的掺杂引入,极大地拓宽了光响应范围,增强了载流子分离和寿命,降低了电子传输阻抗,促进光致VOs的形成。在制备的M-TiO2材料中,Fe-TiO2的产氢量最高,约为9.73μmol/g。增强的反应机理为:hv+Ti4++Mx++OL2-→Ti3++M(x-1)++VO+1/2 O2(光反应阶段)Ti3++M(x-1)++VO+H2O→Ti4++Mx++OL2-+H2(热反应阶段)在实验基础上,根据第一性原理方法,比较M-TiO2材料表面光生VOs的光、热反应路径。计算结果表明,金属掺杂有效降低光反应阶段表面VOs形成能。然而,氧空位-水热反应路径中的氢气分子形成步骤具有最高能垒,限制了低表面能VOs的反应进行。由此推断,光生VOs的反应能力(“质”)与形成能力(“量”)是评价光热协同制氢材料的两个关键因素。为了改善减低氧空位形成能时反应能垒的增大现象,构建了Ni负载的Cu掺杂TiO2(NCT)材料。表面Ni基氧化物与Cu-TiO2构成异质结构,促进了电荷分离,延长了载流子寿命,进一步提高了光致氧空位形成能力。同时,交错的能带结构,使得光致VOs在Ni基氧化物中形成,相较于Cu-TiO2表面位点,制氢反应能垒大幅降低,实现了氧空位数量与活性的同步增强。负载率0.5%NCT产氢量为30.6μmol/g,是初始TiO2材料的近40倍。增强的光反应阶段机理如下:hv→h++e-Ti4++Cu2++2e-→Ti3++Cu+Ni2++5h++2 OL2-→Ni3++VO+O2同时,发现了表面缺陷对Ni离子的锚定效果,观察到随Ni离子溶度增加而产生的离子团聚与负载氧化物形式转变现象(NiO至Ni2O3)。在水分解制氢反应中,高价态Ni基氧化物与OH*形成层间强力氢键,阻止了氧空位附近OH*的断键与H2形成,实际产氢能力随Ni负载量呈现“火山型”。在作为对照的甲醇-水混合反应中,高价态Ni基氧化物由于表面正电荷富集,加速了甲酸路径的甲醇-水反应,实际产氢量随Ni负载量呈现线性增强,最佳产氢量为20.6 mmol/g。上述材料设计工作为材料工程领域提供了新的研究点,并对基于光致VOs的光热协同制氢反应在太阳能利用领域给予了很大的期望。
二、Pt/TiO_2光催化制氢的初步研究(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、Pt/TiO_2光催化制氢的初步研究(论文提纲范文)
(1)点缺陷工程策略助力TiO2光催化分解水产氢(论文提纲范文)
1 实验 |
1.1 催化剂的制备 |
1.1.1 TiO2纳米管阵列的制备 |
1.1.2 含氧空位TiO2纳米管阵列的制备 |
1.1.3 仅含表面氧空位TiO2纳米管阵列的制备 |
1.1.4 具有氧空位/N掺杂的双缺陷TiO2纳米管阵列的制备 |
1.2 材料表征 |
1.3 光催化性能测试 |
1.4 理论计算 |
2 结果与讨论 |
2.1 含氧空位TiO2纳米管阵列的表征、性能及机理探究 |
2.1.1 结构表征 |
2.1.2 性能分析 |
2.1.3 机理探究 |
2.2 含表面氧空位与晶格应变的TiO2纳米管阵列的表征、性能及机理探究 |
2.2.1 结构表征 |
2.2.2 性能分析 |
2.2.3 机理探究 |
2.3 含表面氧空位/体相N掺杂双缺陷TiO2纳米管阵列的表征、性能及机理探究 |
2.3.1 结构表征 |
2.3.2 性能分析 |
2.3.3 机理探究 |
3 结论 |
(2)铜及铜基化合物改性TiO2在光催化产氢领域中的研究进展(论文提纲范文)
0 引言 |
1 TiO2光催化纳米材料简介 |
2 铜元素掺杂改性TiO2 |
2.1 铜元素单掺杂 |
2.2 铜与其他元素共掺杂 |
3 铜单原子改性TiO2 |
4 铜基化合物修饰改性TiO2 |
5 结论与展望 |
5.1 存在的问题 |
5.2 展望 |
(3)(001)晶面高比例暴露TiO2和BiOCl基光催化剂的制备及降解有机污染物的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 半导体光催化技术 |
1.1.1 半导体光催化技术的原理 |
1.1.2 TiO_2和BiOCl光催化剂 |
1.1.3 TiO_2和BiOCl光催化剂存在的问题 |
1.2 TiO_2和BiOCl光催化剂的改性方法 |
1.2.1 微结构调控 |
1.2.2 复合光催化剂的制备 |
1.3 磁性复合光催化剂 |
1.4 TiO_2和BiOCl光催化剂在污水处理中的应用 |
1.4.1 酚类废水 |
1.4.2 抗生素废水 |
1.4.3 染料废水 |
1.4.4 农药和杀虫剂废水 |
1.5 本文的研究内容和意义 |
第2章 实验材料与方法 |
2.1 实验试剂与仪器 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 光催化剂的表征 |
2.2.1 X射线衍射 |
2.2.2 扫描电子显微镜和能谱 |
2.2.3 透射电子显微镜 |
2.2.4 紫外可见漫反射光谱 |
2.2.5 拉曼光谱 |
2.2.6 光致发光光谱 |
2.2.7 傅里叶变换红外光谱 |
2.2.8 X射线能谱 |
2.2.9 振动样品磁强计 |
2.2.10 离子色谱 |
2.2.11 电化学工作站 |
2.3 光催化降解性能测试 |
2.3.1 光催化装置 |
2.3.2 光催化降解实验 |
2.3.3 总有机碳测试 |
2.3.4 中间产物毒性测试 |
2.3.5 自由基捕获实验 |
第3章 (001)晶面高比例暴露TiO_2纳米片的制备和光催化降解p-NP的研究 |
3.1 引言 |
3.2 T-xHF的制备和表征 |
3.2.1 T-xHF的制备 |
3.2.2 T-xHF的表征 |
3.3 T-xHF的生长机制 |
3.4 T-xHF光催化剂降解p-NP的性能 |
3.5 T-xHF光催化降解p-NP的影响因素 |
3.5.1 初始p H值 |
3.5.2 催化剂投加量 |
3.5.3 p-NP浓度 |
3.6 T-xHF光催化降解p-NP的机理 |
3.7 T-xHF光催化剂的稳定性 |
3.8 本章小结 |
第4章 RGO和 g-C_3N_4改性(001)晶面高比例暴露TiO_2复合光催化剂的制备和降解p-NP的研究 |
4.1 引言 |
4.2 TR和TG复合光催化剂的制备 |
4.2.1 T-1.0HF的制备 |
4.2.2 TR复合光催化剂的制备 |
4.2.3 TG复合光催化剂的制备 |
4.3 TR复合光催化剂的表征和降解p-NP的性能 |
4.3.1 TR复合光催化剂的表征 |
4.3.2 TR复合光催化剂降解p-NP的性能 |
4.3.3 TR复合光催化剂降解p-NP的影响因素 |
4.3.4 响应面优化TR复合光催化剂降解p-NP条件 |
4.3.5 TR复合光催化剂的稳定性 |
4.3.6 TR复合光催化剂降解p-NP的机理分析 |
4.4 TG复合光催化剂的表征和降解p-NP的性能 |
4.4.1 TG复合光催化剂的表征 |
4.4.2 TG复合光催化剂降解p-NP的性能 |
4.4.3 TG复合光催化剂降解p-NP的机理 |
4.4.4 TG复合光催化剂的稳定性 |
4.5 本章小结 |
第5章 可磁分离ZnFe_2O_4/TiO_2/RGO三元复合光催化剂的制备和降解p-NP的研究 |
5.1 引言 |
5.2 ZTR三元复合光催化剂的制备和表征 |
5.2.1 ZTR三元复合光催化剂的制备 |
5.2.2 ZTR三元复合光催化剂的表征 |
5.3 ZTR复合光催化剂降解p-PN的性能 |
5.4 ZTR复合光催化剂降解p-PN的影响因素 |
5.4.1 初始pH值 |
5.4.2 催化剂投加量 |
5.4.3 p-NP浓度 |
5.4.4 不同水体 |
5.5 ZTR复合光催化剂降解p-NP的机理 |
5.5.1 活性物种鉴别 |
5.5.2 光催化机理 |
5.6 ZTR复合光催化剂降解p-NP的路径 |
5.7 ZTR复合光催化剂的稳定性 |
5.8 本章小结 |
第6章 (001)晶面高比例暴露BiOCl纳米片及其复合光催化剂的制备和降解TC的研究 |
6.1 引言 |
6.2 光催化剂的制备和表征 |
6.2.1 (001)晶面高比例暴露BiOCl纳米片的制备 |
6.2.2 BG复合光催化剂的制备 |
6.2.3 BG复合光催化剂的表征 |
6.3 BG复合光催化剂降解TC的性能 |
6.4 BG复合光催化剂降解TC的中间产物毒性测试 |
6.5 BG复合光催化剂降解TC的机理 |
6.6 BG复合光催化剂降解TC的路径 |
6.7 BG复合光催化剂的稳定性 |
6.8 本章小结 |
第7章 结论与创新点 |
7.1 结论 |
7.2 创新点 |
7.3 展望 |
参考文献 |
作者简介及科研成果 |
致谢 |
(4)半导体量子点和碳点基零维/二维异质结光催化剂构筑及应用(论文提纲范文)
1 引 言 |
2 光催化析氢基本原理 |
3 0D/2D异质结光催化剂简介 |
3.1 量子点简介 |
3.2 量子点光催化应用 |
3.3 二维材料 |
3.4 传统半导体量子点基0D/2D异质结 |
3.4.1 促进电荷分离型0D/2D复合光催化剂 |
3.4.2 助催化剂基0D/2D复合光催化剂 |
3.4.3 半导体异质结型0D/2D复合光催化剂 |
3.5 碳点基0D/2D异质结 |
3.5.1 增加光吸收型 |
3.5.2 促进电荷分离型 |
3.5.3 表面反应位点型 |
3.5.4 电荷集储型 |
4 总结与展望 |
(5)PDINH系列有机-无机光催化剂制备及其降解苯酚性能研究(论文提纲范文)
中文摘要 |
abstract |
1 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 光催化机理及应用 |
1.2.1 光催化简介 |
1.2.2 光催化剂机理 |
1.2.3 光催化技术应用 |
1.3 苯酚污染的状况及治理 |
1.3.1 苯酚污染的来源 |
1.3.2 苯酚污染的危害 |
1.3.3 苯酚污染的治理现状 |
1.4 本论文涉及的光催化剂的研究进展 |
1.4.1 无机光催化剂 |
1.4.2 有机光催化剂 |
1.4.3 降解苯酚的有机-无机光催化剂研究 |
1.5 本实验的选题依据及研究内容 |
1.5.1 本课题的选题依据 |
1.5.2 本课题研究内容 |
1.5.3 创新点 |
2 实验部分 |
2.1 实验试剂与仪器 |
2.2 实验表征与性能评价 |
2.2.1 表征方法 |
2.2.2 光催化评价装置 |
2.2.3 自由基捕获实验 |
3 PDINH/Bi_2WO_6有机-无机光催化剂的制备及性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 PDINH制备 |
3.2.2 PDINH/Bi_2WO_6制备 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 PDINH/Bi_2WO_6的结构和形貌表征 |
3.3.2 PDINH/Bi_2WO_6的光学性能表征 |
3.3.3 PDINH/Bi_2WO_6的光催化活性测试 |
3.3.4 光催化机理 |
4 PDINH/TiO_2有机-无机光催化剂制备及催化性能研究 |
4.1 前言 |
4.2 PDINH/TiO_2制备 |
4.2.1 PDINH制备 |
4.2.2 PDINH/TiO_2制备 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 XRD分析 |
4.3.2 TEM分析 |
4.3.3 XPS分析 |
4.3.4 FT-IR分析 |
4.3.5 PL分析 |
4.3.6 光催化性能评价 |
4.3.7 催化剂稳定性测试 |
4.3.8 光催化机理 |
5 PDINH/TiO_2/Bi_2WO_6有机-无机光催化剂制备及催化性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 PDINH制备 |
5.2.2 Bi_2WO_6制备 |
5.2.3 PDINH/TiO_2/Bi_2WO_6制备 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 PDINH/TiO_2/Bi_2WO_6的形态和微观结构表征 |
5.3.2 PDINH/TiO_2/Bi_2WO_6的光学性能表征 |
5.3.3 PDINH/TiO_2/Bi_2WO_6光催化性能测试 |
5.3.4 光催化机理探讨 |
6 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
参考文献 |
攻读学位期间研究成果 |
致谢 |
附件 |
(6)壳层TiO2界面电子的调控及光催化还原U(Ⅵ)性能与机理研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第1章 绪论 |
1.1 放射性含铀废水的来源及危害 |
1.2 TiO_2基纳米材料光催化还原U(Ⅵ)简介 |
1.2.1 TiO_2基纳米材料光催化还原U(Ⅵ)的机理 |
1.2.2 TiO_2基纳米材料光催化还原U(Ⅵ)研究进展 |
1.2.3 TiO_2基纳米材料光催化还原U(Ⅳ)影响因素 |
1.3 TiO_2基核壳型光催化剂的研究进展 |
1.3.1 增强光生电荷的产生 |
1.3.2 促进电荷分离和迁移 |
1.3.3 促进表面反应 |
1.4 本论文的研究思路 |
1.4.1 本论文选题依据 |
1.4.2 研究内容 |
1.4.3 技术路线 |
第2章 实验材料及表征方法 |
2.1 实验仪器与试剂 |
2.1.1 实验仪器 |
2.1.2 实验试剂 |
2.2 光催化剂表征方法 |
2.3 光催化实验 |
2.3.1 光催化还原装置 |
2.3.2 光催化还原U(Ⅵ)性能的测试方法 |
第3章 空心TiO_2/RGO三维气凝胶的制备及可见光光催化U(Ⅵ)的性能和作用机理研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 H-TiO_2的制备 |
3.2.2 3D凝胶(3D RGO@TiO_2)的制备 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 结构与物性表征 |
3.3.2 光吸收性能及能级分析 |
3.3.3 3D RGO@TiO_2光催化还原U(Ⅵ)性能研究 |
3.3.4 3D RGO@TiO_2-3光催化还原U(Ⅵ)的机理 |
3.4 本章小结 |
第4章 Z型TiO_2@Cd S双壳层异质结的制备及光催化还原U(Ⅵ)性能和作用机理研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 TiO_2@CdS双壳层异质结的制备 |
4.2.2 CdS@TiO_2双壳层异质结的制备 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 结构与物性表征 |
4.3.2 光吸收性能及能级结构 |
4.3.3 TiO_2@CdS光催化还原U(Ⅵ)性能研究 |
4.3.4 TiO_2@CdS-2光催化还原U(Ⅵ)机理分析 |
4.4 本章小结 |
第5章 表面等离子体共振增强Z型TiO_2@Cd S@Au光催化还原U(Ⅵ)性能及作用机理研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 TiO_2@CdS@Au双壳层结构异质结的制备 |
5.2.2 TiO_2@CdS@Pt双壳层结构异质结的制备 |
5.2.3 TiO_2@CdS@DOQDs双壳层结构异质结的制备 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 结构与物性表征 |
5.3.2 光吸收性能分析 |
5.3.3 TiO_2@CdS@Au光催化还原U(Ⅵ)性能分析 |
5.3.4 TiO_2@CdS@Au-2光催化还原U(Ⅵ)的机理分析 |
5.4 本章小结 |
第6章 MnO_x@TiO_2@Cd S@Au多壳层异质结的制备及光催化还原U(Ⅵ)性能及作用机理研究 |
6.1 引言 |
6.2 实验部分 |
6.2.1 MnO_x@SiO_2球的制备 |
6.2.2 MnO_x@SiO_2@TiO_2异质结的制备 |
6.2.3 MnO_x@TiO_2@CdS多壳层异质结的制备 |
6.2.4 MnO_x@TiO_2@CdS@Au多壳层异质结的制备 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 结构与物性表征 |
6.3.2 光吸收性能分析 |
6.3.3 MnO_x@TiO_2@CdS@Au光催化还原U(Ⅵ)性能研究 |
6.3.4 MnO_x@TiO_2@CdS@Au光催化还原U(Ⅵ)作用机理研究 |
6.4 MnO_x@TiO_2@Cd S@Au光催化剂的实际应用 |
6.5 本章小结 |
第7章 Co_3O_4@TiO_2@CdS@Au多面体异质结的制备及光催化还原U(Ⅵ)性能和作用机理研究 |
7.1 引言 |
7.2 实验部分 |
7.2.1 Co_3O_4@TiO_2@CdS多面体异质结的制备 |
7.2.2 Co_3O_4@TiO_2@CdS@Au多面体异质结的制备 |
7.3 结果与讨论 |
7.3.1 结构与物性表征 |
7.3.2 光吸收性能分析 |
7.3.3 Co_3O_4@TiO_2@CdS@Au光催化还原U(Ⅵ)性能 |
7.3.4 Co_3O_4@TiO_2@CdS@Au光催化还原U(Ⅵ)机理研究 |
7.3.5 光催化剂的综合评价 |
7.4 本章小结 |
结论 |
创新点 |
展望 |
参考文献 |
攻读博士期间论文成果 |
致谢 |
(7)硒化锑光阴极的光电催化分解水制氢性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1.绪论 |
1.1 研究意义和背景 |
1.2 光电化学水分解 |
1.2.1 光电催化的基本原理 |
1.2.2 光电催化性能的重要表征参数 |
1.2.3 光电催化性能的影响因素 |
1.3 本文选题背景 |
1.3.1 硒化锑材料的基本性质 |
1.3.2 硒化锑光阴极国内外发展现状 |
1.4 本文主要研究内容 |
2.实验部分 |
2.1 试剂与仪器 |
2.1.1 化学试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 实验基础表征方法 |
2.2.1 PEC性能测试 |
2.2.2 半导体能级位置的确定 |
2.2.3 光电化学阻抗谱(PEIS) |
2.2.4 强度调制光电流谱(IMPS) |
3.Sb_2Se_3/In_2S_3异质结光阴极 |
3.1 引言 |
3.2 Sb_2Se_3/In_2S_3异质结光阴极的制备 |
3.2.1 Sb_2Se_3/In_2S_3异质结的制备 |
3.2.2 TiO_2保护层及MoS_X催化剂的沉积方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 Sb_2Se_3/In_2S_3异质结的表征 |
3.3.2 Sb_2Se_3/In_2S_3电极光电催化性能 |
3.3.3 探究In_2S_3对光电催化性能的影响 |
3.4 本章小结 |
4.Sb_2Se_3/RV~(2+)光阴极 |
4.1 引言 |
4.2 Sb_2Se_3/RV~(2+)光阴极的制备 |
4.2.1 RV~(2+)的合成路线 |
4.2.2 Sb_2Se_3/RV~(2+)薄膜的制备 |
4.2.3 Sb_2Se_3/RV~(2+)/Pt及 Sb_2Se_3/Pt光阴极的制备 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 Sb_2Se_3/RV~(2+)薄膜的形貌与组分表征 |
4.3.2 Sb_2Se_3/RV~(2+)的光电催化性能测试 |
4.3.3 探究RV~(2+)在光阴极中起到的作用 |
4.4 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间发表学术论文情况 |
致谢 |
(8)基于g-C3N4的改性设计及其光催化降解甲醛气体的研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
1 文献综述 |
1.1 甲醛污染物 |
1.1.1 甲醛污染物的来源 |
1.1.2 甲醛污染物的危害 |
1.1.3 甲醛污染物的处理 |
1.2 光催化技术 |
1.2.1 光催化基本原理 |
1.2.2 光催化研究现状 |
1.3 g-C_3N_4光催化剂的研究 |
1.3.1 g-C_3N_4的简介 |
1.3.2 g-C_3N_4光催化剂的制备 |
1.3.3 g-C_3N_4光催化剂的应用 |
1.3.4 g-C_3N_4光催化剂的局限性 |
1.4 催化剂的改性方法 |
1.4.1 元素掺杂 |
1.4.2 半导体复合 |
1.5 光催化活性的影响因素 |
1.5.1 光能的吸收利用 |
1.5.2 光生载流子的复合 |
1.5.3 形貌结构的影响 |
1.6 本课题的研究内容和研究意义 |
1.7 本课题的实验技术路线图 |
2 实验材料及表征方法 |
2.1 原料及仪器设备 |
2.1.1 实验原料 |
2.1.2 仪器及设备 |
2.2 催化剂性能表征方法 |
2.2.1 X射线衍射分析(XRD) |
2.2.2 电子显微镜分析(SEM/TEM) |
2.2.3 X光电子能谱分析(XPS) |
2.2.4 比表面积分析(BET) |
2.2.5 紫外可见光谱分析(UV-vis) |
2.2.6 光致发光光谱分析(PL) |
2.2.7 光电性能分析(阻抗/光电流) |
3 复合催化剂Ag/g-C_3N_4/ZnO的制备及光催化性能的研究 |
3.1 引言 |
3.2 催化剂的光催化活性测试 |
3.3 复合催化剂的制备 |
3.3.1 热聚合法制备g-C_3N_4# |
3.3.2 多孔Zn O的制备 |
3.3.3 复合催化剂g-C_3N_4/ZnO的制备 |
3.3.4 复合催化剂Ag/g-C_3N_4/ZnO的制备 |
3.4 结果与讨论 |
3.4.1 X射线衍射分析(XRD) |
3.4.2 催化剂的形貌结构分析(SEM/TEM) |
3.4.3 比表面积分析(BET) |
3.4.4 X光电子能谱图分析(XPS) |
3.4.5 紫外可见光谱分析(UV-vis) |
3.4.6 光致发光光谱分析(PL) |
3.4.7 光电性能分析(阻抗/光电流) |
3.4.8 光催化降解甲醛的性能研究 |
3.4.9 光催化机理分析 |
3.4.10 循环稳定性能研究 |
3.5 本章小结 |
4 复合催化剂Ag/g-C_3N_4/TiO_2的制备及光催化性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 复合催化剂的制备 |
4.2.1 催化剂g-C_3N_4的制备 |
4.2.2 g-C_3N_4/TiO_2的制备 |
4.2.3 Ag/g-C_3N_4/TiO_2的制备 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 X射线衍射分析(XRD) |
4.3.2 催化剂的形貌结构分析(SEM/TEM) |
4.3.3 比表面积分析(BET) |
4.3.4 X光电子能谱图分析(XPS) |
4.3.5 紫外可见光谱分析(UV-vis) |
4.3.6 光电性能分析(阻抗/光电流/PZC) |
4.3.7 光致发光光谱分析(PL) |
4.3.8 光催化降解性能研究 |
4.3.9 光催化机理研究 |
4.3.10 催化剂循环稳定性能研究 |
4.4 本章小结 |
5 结论 |
参考文献 |
致谢 |
攻读学位论文期间发表的学术论文目录 |
(9)苯基膦酸类金属配合物及复合材料的合成与催化性能研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
ABSTRACT |
序言 |
1 引言 |
1.1 配位聚合物 |
1.1.1 概述 |
1.1.2 配位聚合物的应用 |
1.2 膦酸类配位聚合物 |
1.3 TiO_2及其改性材料 |
1.3.1 TiO_2光催化剂 |
1.3.2 TiO_2光催化性能提高方法 |
1.4 氢能 |
1.4.1 概述 |
1.4.2 氢能的应用 |
1.4.3 氢能的来源 |
1.4.4 氢能的制备 |
1.5 研究目的、内容和撰写思路 |
2 实验部分 |
2.1 实验药品与仪器 |
2.1.1 实验药品 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 样品制备 |
2.2.1 苯基膦酸金属配合物的制备 |
2.2.2 二苯基膦酸金属配合物的制备 |
2.2.3 二苯基膦酸金属配合物/TiO_2复合材料的制备 |
2.3 样品表征方法 |
2.3.1 样品的物相、形貌与结构分析 |
2.3.2 样品表面元素组成表征 |
2.4 样品光学性质表征 |
2.4.1 紫外-可见吸收光谱法 |
2.4.2 荧光发射光谱法 |
2.5 其他测试表征 |
2.5.1 热行为分析 |
2.5.2 红外吸收光谱分析 |
2.5.3 元素分析 |
2.6 光催化性能测试 |
2.6.1 光催化裂解水产氢 |
2.6.2 光催化氧化乙醇产氢 |
3 苯基膦酸金属配合物的表征及光催化性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 LaPPA的表征及光催化性能研究 |
3.2.1 结构表征与元素分析 |
3.2.2 光学性质表征 |
3.2.3 热行为分析 |
3.2.4 光催化性能研究 |
3.2.5 光催化机理分析 |
3.3 CePPA、NdPPA的表征及光催化性能研究 |
3.3.1 结构表征与元素分析 |
3.3.2 光学性质表征 |
3.3.3 热行为分析 |
3.3.4 光催化性能研究 |
3.3.5 光催化机理分析 |
3.4 本章小结 |
4 二苯基膦酸金属配合物的表征及光催化性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 CoDPPA的表征及光催化性能研究 |
4.2.1 结构表征与元素分析 |
4.2.2 光学性质表征 |
4.2.3 热行为分析 |
4.2.4 光催化性能研究 |
4.2.5 光催化机理分析 |
4.3 MDPPA(M=Ni、Cu、Zn)的表征及光催化性能研究 |
4.3.1 结构表征与元素分析 |
4.3.2 光学性质表征 |
4.3.3 热行为分析 |
4.3.4 光催化性能研究 |
4.3.5 光催化机理分析 |
4.4 LaDPPA的表征及光催化性能研究 |
4.4.1 结构表征与元素分析 |
4.4.2 光学性质表征 |
4.4.3 热行为分析 |
4.4.4 光催化性能研究 |
4.4.5 光催化机理分析 |
4.5 CeDPPA、NdDPPA的表征及光催化性能研究 |
4.5.1 结构表征与元素分析 |
4.5.2 光学性质表征 |
4.5.3 热行为分析 |
4.5.4 光催化性能研究 |
4.5.5 光催化机理分析 |
4.6 本章小结 |
5 二苯基膦酸金属配合物复合材料的表征及光催化性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 CoDPPA/TiO_2的表征及光催化性能研究 |
5.2.1 结构表征与元素分析 |
5.2.2 光学性质与激子分离效率表征 |
5.2.3 热行为分析 |
5.2.4 光催化性能研究 |
5.2.5 光催化机理分析 |
5.3 NiDPPA/TiO_2、CuDPPA/TiO_2的表征及光催化性能研究 |
5.3.1 结构表征与元素分析 |
5.3.2 光学性质与激子分离效率表征 |
5.3.3 热行为分析 |
5.3.4 光催化性能测试 |
5.3.5 光催化机理分析 |
5.4 LaDPPA/TiO_2的表征及光催化性能研究 |
5.4.1 结构表征与元素分析 |
5.4.2 光学性质与激子分离效率表征 |
5.4.3 热行为分析 |
5.4.4 光催化性能研究 |
5.4.5 光催化机理分析 |
5.5 CeDPPA/TiO_2、NdDPPA/TiO_2的表征及光催化性能研究 |
5.5.1 结构表征与元素分析 |
5.5.2 光学性质与激子分离效率表征 |
5.5.3 热行为分析 |
5.5.4 光催化性能研究 |
5.5.5 光催化机理分析 |
5.6 本章小结 |
6 结论与展望 |
6.1 主要结论 |
6.2 展望 |
6.3 实验参数汇总表 |
参考文献 |
作者简历及攻读博士学位期间取得的研究成果 |
学位论文数据集 |
(10)基于氧空位的光热协同水分解制氢机理研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
缩写表 |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 太阳能特征及利用方式 |
1.2.1 太阳能基本特征 |
1.2.2 太阳能的光利用 |
1.2.3 太阳能热利用方式 |
1.2.4 太阳能分级分质利用 |
1.3 太阳能化学方式制氢 |
1.3.1 太阳能燃料 |
1.3.2 光催化水分解制氢 |
1.3.3 热化学水分解制氢 |
1.3.4 光热协同反应方式 |
1.4 氧缺陷 |
1.4.1 缺陷的定义 |
1.4.2 缺陷的引入及作用 |
1.4.3 基于氧缺陷的光热协同水分解制氢方法 |
1.5 本文主要研究内容 |
参考文献 |
第2章 实验系统及各种表征设备 |
2.1 引言 |
2.2 材料制备 |
2.2.1 化学试剂 |
2.2.2 实验仪器 |
2.3 结构特征分析设备 |
2.3.1 高分辨透射电子显微镜 |
2.3.2 X射线衍射分析仪 |
2.4 元素组成分析设备 |
2.4.1 电子顺磁共振波谱仪 |
2.4.2 电感耦合等离子体原子发射光谱仪 |
2.4.3 同步辐射光源 |
2.5 光热协同材料光学性能分析设备 |
2.5.1 紫外-可见光分光漫反射光谱仪 |
2.5.2 固体光致发光光谱 |
2.6 光热协同反应水分解制氢系统 |
2.6.1 自制实验反应系统 |
2.6.2 光热协同水分解实验流程 |
2.7 电化学实验分析设备 |
2.7.1 三电极电化学测试系统 |
2.7.2 瞬态光电流响应测试 |
2.7.3 电化学阻抗谱测试 |
2.7.4 Mott-Schottky曲线测试 |
2.8 水分解制氢反应机理分析设备 |
2.8.1 X射线光电子能谱仪 |
2.8.2 气相色谱-质谱联用分析仪 |
2.8.3 原位漫反射傅里叶变换红外光谱 |
2.9 理论计算分析方法 |
2.9.1 密度泛函理论 |
2.9.2 理论计算软件 |
2.9.3 初始计算模型 |
2.10 本章小结 |
参考文献 |
第3章 基于TiO_2的光热协同水分解制氢机理 |
3.1 引言 |
3.2 本章材料制备 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 TiO2 材料特征 |
3.3.2 TiO2 光学特征 |
3.3.3 TiO_2光热协同制氢反应机理及效果 |
3.4 本章小结 |
参考文献 |
第4章 多种纳米结构TiO_2的氧空位形成能力差异 |
4.1 引言 |
4.2 研究思路 |
4.2.1 基于纳米结构设计的材料优化手段 |
4.2.2 基于铁金属掺杂的材料改性手段 |
4.3 本章材料制备方法及理论计算模型 |
4.3.1 不同纳米结构TiO_2材料制备方法 |
4.3.2 水分解反应路径理论计算模型 |
4.4 结果与讨论 |
4.4.1 TiO_2光热协同半导体材料的形貌表征 |
4.4.2 TiO_2光热协同材料的水分解产氢性能 |
4.4.3 TiO_2光热协同材料的氧空位形成能力表征 |
4.4.4 不同Fe掺杂质量分数的纳米颗粒TiO_2光热协同水分解制氢效果 |
4.5 本章小结 |
参考文献 |
第5章 多种元素掺杂TiO_2的氧空位反应能力差异 |
5.1 引言 |
5.2 研究思路 |
5.2.1 元素掺杂改性半导体材料 |
5.2.2 水分解反应的理论研究 |
5.3 本章材料制备方法与理论计算模型 |
5.3.1 本章实验材料制备方法 |
5.3.2 水分解反应路径理论计算模型 |
5.4 结果与讨论 |
5.4.1 光热协同材料M-TiO_2的结构表征 |
5.4.2 光热协同分解水制氢的光反应强化 |
5.4.3 光热协同材料M-TiO_2的水分解制氢实验 |
5.4.4 光热协同分解水制氢的热反应强化 |
5.5 本章小结 |
参考文献 |
第6章 基于缺陷锚定的镍基负载耦合光热增强机理 |
6.1 引言 |
6.2 研究思路 |
6.2.1 基于缺陷的材料修饰工程 |
6.2.2 镍基金属负载改性 |
6.3 本章材料制备方法与理论计算模型 |
6.3.1 本章光热协同实验材料制备方法 |
6.3.2 水分解反应路径理论计算模型 |
6.4 结果与讨论 |
6.4.1 NCT材料特性 |
6.4.2 NCT材料的光热协同制氢效果 |
6.4.3 NCT材料的优化特征研究 |
6.4.4 基于Ni负载改性的三次增强型光热协同反应机理 |
6.4.5 原位漫反射傅里叶变换红外光谱 |
6.5 本章小结 |
参考文献 |
第7章 本文总结及展望 |
7.1 本文总结 |
7.2 创新之处 |
7.3 未来展望 |
作者简历 |
四、Pt/TiO_2光催化制氢的初步研究(论文参考文献)
- [1]点缺陷工程策略助力TiO2光催化分解水产氢[J]. 薛晋波,高佳琦. 太原理工大学学报, 2022
- [2]铜及铜基化合物改性TiO2在光催化产氢领域中的研究进展[J]. 马宇翔,马艺文,徐东,邓宗明,宋振林,柳清菊,张裕敏. 功能材料与器件学报, 2021(05)
- [3](001)晶面高比例暴露TiO2和BiOCl基光催化剂的制备及降解有机污染物的研究[D]. 孙玉伟. 吉林大学, 2021(01)
- [4]半导体量子点和碳点基零维/二维异质结光催化剂构筑及应用[J]. 张栋琪,倪俊朋,陈启涛,刘艳红,李丽霞,毛宝东. 发光学报, 2021(08)
- [5]PDINH系列有机-无机光催化剂制备及其降解苯酚性能研究[D]. 徐晨晨. 常州大学, 2021(01)
- [6]壳层TiO2界面电子的调控及光催化还原U(Ⅵ)性能与机理研究[D]. 董志敏. 东华理工大学, 2021
- [7]硒化锑光阴极的光电催化分解水制氢性能研究[D]. 刘畅. 大连理工大学, 2021(01)
- [8]基于g-C3N4的改性设计及其光催化降解甲醛气体的研究[D]. 张德鲁. 青岛科技大学, 2021(01)
- [9]苯基膦酸类金属配合物及复合材料的合成与催化性能研究[D]. 李爱红. 北京交通大学, 2021
- [10]基于氧空位的光热协同水分解制氢机理研究[D]. 吴启亮. 浙江大学, 2021(01)